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| 1 | 燃煤烟气中单质汞的催化氧化技术研究进展显示文摘针对燃煤电厂烟气中汞的脱除问题,综述了单质汞氧化催化剂与催化氧化机理的研究现状;着重阐述了碳基、金属及金属氧化物催化剂和选择性催化还原(SCR)催化剂对单质汞的催化氧化性能,分析了活性组分、烟气条件等对各催化剂氧化单质汞性能的影响;指出异相反应是单质汞氧化的重要途径,不同催化剂、不同烟气气氛下氧化机理不同;最后结合我国燃煤电厂的现状,提出深入研究单质汞的催化氧化机理,进一步提高SCR催化剂的催化氧化单质汞活性、抗硫性及稳定性将是燃煤烟气汞污染控制技术的重点发展方向。 | 王红妍 王宝冬 李俊华 孙琦 | 2017 | 材料导报2017,31,7: | 8 |
| 2 | 350MW超低排放燃煤电厂污染物控制装置对汞的协同脱除显示文摘在一台配置有选择性催化还原(SCR)脱硝装置、电袋复合除尘器(ESP+FF)和湿法烟气脱硫(WFGD)装置的350 MW超低排放燃煤电厂进行了满负荷下汞排放的现场测试研究。采用国际公认的Ontario Hydro Method(OHM)标准方法分别对SCR、ESP+FF和WFGD的进出口烟气汞进行同时取样,研究了现有污染控制装置(APCD)对汞的协同脱除作用,系统地讨论了汞在这些污染物控制装置中的迁移转化规律。实验结果表明:在各污染物控制装置的汞取样质量平衡率在85.4%~122.9%之间;机组排放的汞主要分布在烟气中,其次在ESP+FF灰、WFGD石膏及废水和炉渣中;炉膛出口烟气中氧化汞(Hg2+)与单质汞(Hg0)之和占烟气总汞(HgT,HgT=Hg0+Hg2++Hgp)的89.8%;SCR有利于气态Hg0向气态Hg2+或气态颗粒汞(Hgp)的转化,转化效率为46.92%;ESP+FF对气态Hgp的脱除效率达99.95%,对HgT的脱除效率为43.7%;WFGD对气态Hg2+和气态Hg0脱除率分别为25%和-5.2%,表明部分Hg2+在WFGD中可能被还原成Hg0。SCR+(ESP+FF)+WFGD对烟气HgT的协同脱除率为60.13%;综合看,该机组在现有污染物控制装置SCR+(ESP+FF)+WFGD协同作用下具有联合脱汞能力,可以实现汞的超低排放;加强抑制WFGD中Hg2+的还原可进一步提高燃煤电厂的协同脱汞效率。 | 陈磊 段钰锋 赵士林 李雅宁 | 2020 | 热能动力工程2020,35,2: | 8 |
| 3 | Ag/BiOI光催化剂湿法脱除烟气中气态单质汞性能及机理显示文摘采用沉淀-光还原法制备了不同Ag含量的Ag/BiOI可见光催化剂,利用XRD、N_2吸附-脱附、SEM、TEM、XPS、DRS、光电流和ESR对其物化结构进行表征,在湿法鼓泡反应器脱汞装置上考察了Ag负载量、光照、SO_2和NO对气态单质汞(Hg^0)脱除性能的影响。结果表明,与BiOI相比,Ag添加后光催化剂的脱汞效率大幅提高。当Ag负载质量分数为2%时,Ag/BiOI催化剂的脱汞效率高达98%。荧光灯辐照对Ag(2%)/BiOI催化剂的高效脱汞至关重要。与NO相比,SO_2对脱汞效率的影响颇为明显。与BiOI相比,Ag(2%)/BiOI中BiOI的边缘出现较多的Ag微颗粒,且Ag颗粒分散度较好;Ag的添加可以提高BiOI表面的化学吸附态氧含量和增强BiOI在可见光波段的吸收能力,有利于其高效脱汞。机理分析表明,超氧阴离子自由基(·O_2^-)和空穴(h^+)在光催化脱汞过程中起主要作用。 | 李成伟 张安超 宋军 张立享 张丹 刘志超 | 2018 | 化工进展2018,37,4: | 5 |
| 4 | 燃煤发电机组超低排放改造前后汞排放规律对比研究显示文摘采用安大略法(Ontario hydro method,OHM)对2台超低排放改造机组排放的烟气汞进行了采样检测,并将测试数据与改造前的测试数据进行了对比分析。试验结果表明:2台机组排口总汞浓度分别为2.31、4.22μg/m^3,远低于国内现行标准。汞排放因子由改造前的1.76和3.13 g/TJ下降为0.83和2.17 g/TJ,降幅分别为52.84%和30.67%。改造后SCR+DESP+WFGD+WESP组合环保设施的总汞脱除效率分别为87.91%、82.27%,相较于改造前SCR+DESP+WFGD的组合效率69.57%、65.61%,效率绝对值分别提升了18.34、16.66个百分点。研究表明:改造提高了SCR对单质汞的氧化率,强化了WFGD对氧化汞和颗粒汞的捕集能力,新增设的WESP表现出对氧化汞和单质汞的协同脱除能力。另外,提高SCR流场均匀性、加强催化剂维护、抑制WFGD中氧化汞的再还原等能有效保障现有环保设施协同脱汞能力。 | 王宏亮 许月阳 薛建明 刘涛 管一明 | 2020 | 中国电力2020,53,11: | 3 |
| 5 | 竞争吸附剂对载溴活性炭活性组分分布及脱汞性能的影响显示文摘为了探究竞争吸附剂对脱汞活性炭活性组分分布及脱汞性能的影响,采用醋酸、氨水和水对商品活性炭进行预处理,然后负载KBr制备脱汞活性炭。通过测定活性炭的碘值和亚甲蓝值,分析预处理和负载活性组分后活性炭孔隙结构的变化,借助SEM和EDS分析脱汞活性炭活性组分的分布情况,并在固定床汞吸附实验台上进行改性前后活性炭汞吸附实验,研究不同竞争吸附剂对载溴活性炭活性组分分布及脱汞性能的影响。实验结果表明:氨水做竞争吸附剂时,活性组分Br主要分布在活性炭表面;醋酸做竞争吸附剂时,活性组分Br主要分布在活性炭内部;水预处理时,活性组分在活性炭表面和内部都有分布。活性组分Br的负载可使活性炭对汞的吸附量显著增加;活性组分Br在活性炭上的分布对总吸附量影响不大,但影响其在脱汞过程中不同时间段的脱汞性能。 | 张香兰 黄裕栋 张家赫 石应杰 马晴 | 2018 | 矿业科学学报2018,3,5: | 3 |
| 6 | 大型循环流化床锅炉与煤粉炉汞排放特性研究显示文摘选取600 MW循环流化床锅炉及1000 MW煤粉炉的电厂进行汞迁移转化及排放特性研究,采用EPA 30B法对烟气汞质量浓度进行采样,同时采集了入炉煤、飞灰、底渣、石灰石、工艺水、脱硫石膏、脱硫废水等固体液体样品进行对比分析。研究了两电厂现有污染物控制装置对汞的协同脱除作用,分析了汞的迁移转化规律。两电厂烟气经过污染物控制装置后,总汞脱除率均达到88%以上,最终排放烟气汞质量浓度分别为1.85和1.10μg/m^(3),明显低于中国现行排放标准要求,在现有设备条件下即可实现汞的达标排放。 | 高天 肖日宏 揣兴 熊卓 韦耿 李铁 杨凯 李果 赵永椿 张军营 | 2022 | 燃料化学学报2022,50,3: | 3 |
| 7 | 脱硫浆液钙基组分对K_2S_2O_8氧化Hg^0的影响显示文摘基于石灰石-石膏法脱硫浆液,以K_2S_2O_8为氧化剂,探究Hg^0高效氧化的脱硫浆液最佳运行参数,同时实现高效脱硫除汞.试验以Hg^0氧化速率、Hg^(2+)还原速率和Hg^0去除效率为评价指标,研究了浆液pH值和CaCO_3,CaSO_4,CaSO_3,Ca(HSO_3)_24种钙基组分对Hg0氧化性能的影响.结果表明:浆液pH值控制在4.5~5.5之间,Hg0去除效率可稳定在80%以上,这也是石灰石-石膏法高效脱硫最佳pH值范围.ω(CaCO_3)在10%以内,可使Hg0去除效率维持在90%以上.采用强制氧化型石灰石-石膏法脱硫,使浆液ω(CaSO_4)维持在较高水平,可限制Hg^(2+)的还原,促进Hg^0的氧化.为避免CaSO_3对Hg^(2+)的还原再释放,应严格控制脱硫浆液的强制氧化程度,使浆液中ω(CaSO_3)在2.0%以内,Hg0去除效率可维持在96%以上.浆液中ω(Ca(HSO_3)_2)增加,因HSO_3^-的存在加速了Hg^(2+)还原为Hg^0,使系统Hg^0氧化能力减弱,运行时需加强对ω(Ca(HSO3)2)的控制. | 田立江 张甜甜 王艳芳 宋思杨 | 2016 | 中国矿业大学学报2016,45,4: | 2 |
| 8 | 卤素添加脱除燃煤烟气汞机理研究及工业应用显示文摘燃煤烟气汞排放是我国人为汞污染的主要来源,卤素添加能将烟气中的单质汞转化为易被脱除的汞形态。文中对国内外学者在卤素添加促进烟气汞脱除方面的研究成果进行了收集与分析,分别对卤素添加促进单质汞转化的机理、模拟实验及工业应用的现状进行了归纳总结。在此基础上,对卤素添加促进烟气汞脱除技术目前亟待解决的关键问题及其发展前景进行了展望,认为应将均相反应和非均相反应结合起来去解释其氧化机理,加强工业应用实验研究并逐步建立工程实例的数据库,以期对燃煤烟气汞脱除技术的理论研究和工程设计提供有益的参考和帮助。 | 段振亚 李韶璞 张磊 焦煜 黄文博 王书肖 | 2018 | 化学工程2018,46,9: | 2 |
| 9 | 热处理法硫改性活性炭制备及其对气态汞的吸附研究显示文摘为提高活性炭脱除燃煤烟气中汞的能力,采用热处理方法对硫改性活性炭的制备进行研究,考察了硫改性活性炭热处理温度、保温时间对其表面结构、孔容孔径、热重变化和吸附汞性能的影响。结果表明:不同温度热处理改性,对活性炭微孔结构和孔容的丰富、强化硫炭原子间的结合以及有效硫负载量的增加具有重要作用;改性后汞吸附性能从600ug/g提升到1250ug/g,有效增强了硫改性活性炭的吸附性能。 | 席文昌 苏光 鹿存房 周轩 刘国华 师东阳 | 2022 | 河南工学院学报2022,30,2: | 2 |
| 10 | 煤泥燃烧过程中汞的迁移行为研究显示文摘采用在线汞测试方法,以山西省低热值煤电厂中掺烧的煤泥为研究对象,利用实验室小型流化床,研究煤泥中汞的热转化行为差异及共性特征、影响煤泥热转化过程中汞迁移的关键因素,以揭示煤泥热转化过程中汞污染物的迁移机理。结果表明,同一种煤泥,相同气氛,800、900、1000℃下,燃烧温度对煤泥中的汞的释放比例没有变化;相同温度,汞的释放比例为氮气>空气>氧气。3种煤泥在相同燃烧条件下,汞的释放特征相似,元素汞的释放量和释放比例差异较大。释放量与煤泥中的汞含量正相关,释放比例与煤泥中汞的赋存形态有一定关系。 | 苗志强 高丽兵 郭少青 梁磊 李宏艳 | 2021 | 能源与环保2021,43,3: | 2 |
| 11 | CuO改性商用选择性催化还原催化剂催化氧化单质汞性能显示文摘燃煤烟气中单质汞(Hg^0)的高效氧化是提高燃煤电厂脱汞效率的关键,为提高传统选择性催化还原(SCR)催化剂氧化Hg^0的性能,本文采用溶液浸渍法制备了CuO-SCR催化剂,在固定床反应装置上考察了其脱硝协同氧化单质汞性能,并借助BET、XRD和XPS等分析技术对催化剂进行表征。结果表明,CuO的掺杂显著提高了商用SCR催化剂的Hg^0氧化性能和低温脱硝活性;在200~400℃内,随着反应温度升高和NO+NH_3浓度增大,NH_3对CuO-SCR催化剂的Hg^0氧化性能抑制作用加强;在350℃、模拟燃煤烟气条件下,随着空速比的减小,催化剂的Hg^0氧化性能显著提高,NH3对Hg^0氧化的抑制作用明显减弱。催化剂表征结果表明,CuO-SCR催化剂表面存在氧化还原反应V4++Cu2+V5++Cu+,增强了催化剂的催化活性。Hg^0在CuO-SCR催化剂表面的氧化过程遵循Mars-Maessen机制,能够有效增强催化剂的Hg^0氧化性能。 | 陈传敏 贾文波 刘松涛 曹悦 | 2018 | 化工进展2018,37,10: | 2 |
| 12 | 溴添加对燃煤烟气汞形态转化的影响显示文摘在一维管式沉降炉燃烧试验装置上,以汞的氧化率为评价指标,进行了溴化物种类、添加浓度、添加方式等因素对燃煤烟气汞形态转化影响的实验研究.结果表明:溴对汞的氧化起促进作用,汞氧化率在一定的范围快速增加,超过此范围缓慢增加.不同的煤质,不同的溴添加物,这个范围是不同的;综合考虑添加成本,操作难易程度以及汞的氧化率,添加同浓度的溴化物时,汞的氧化率由低到高的排列顺序依次是:HBr炉后 | 段振亚 黄文博 王凤阳 张磊 王书肖 | 2015 | 中国环境科学2015,35,7: | 2 |
| 13 | 氯盐改性堇青石吸附剂氧化烟气中Hg^(0)的试验显示文摘汞具有挥发性且有剧毒,是煤中有害痕量重金属元素之一。在燃烧过程中,燃煤中的汞主要以Hg^(0)的形式释放到烟气中。烟气中的Cl元素可将Hg^(0)高效氧化成Hg^(2+),Hg^(2+)可在下游的除尘和湿法脱硫设备中被捕集脱除。然而,我国燃煤大部分属于低氯煤,燃煤电厂烟气中Hg^(0)比例较高,造成电厂现有烟气污染物控制单元对Hg^(0)的协同脱除效率较低。针对我国燃煤氯含量较低,烟气中Hg^(0)氧化效果差,Hg^(0)含量高的问题,提出利用4种氯盐对堇青石进行浸渍改性,制备成MCl_(x)/Cord吸附剂,对该吸附剂进行较宽温度窗口的Hg^(0)氧化试验,探究氯盐改性堇青石对Hg^(0)的氧化性能。结果表明:在0~8%O_(2)体积分数和150~350℃时,堇青石载体Hg^(0)脱除效率最高仅8%;而用CaCl_(2)、MgCl_(2)、FeCl_(3)和CuCl_(2)改性后堇青石吸附剂的Hg^(0)脱除效率分别达30%、95%、97%和98%。可见,氯盐改性极大提高了堇青石吸附剂氧化Hg^(0)的性能。温度和O_(2)体积分数对MgCl_(2)/Cord、CaCl_(2)/Cord和FeCl_(3)/Cord吸附剂中的氯元素析出影响很大,造成Hg^(0)脱除效率波动较大。CuCl_(2)/Cord的Hg^(0)脱除效率受温度和O_(2)体积分数影响不大,Hg^(0)脱除效率稳定在93%以上,表现出非常稳定的氧化Hg^(0)性能,适合作为氧化烟气中Hg^(0)的潜在吸附剂。氯盐浸渍改性可提高堇青石对Hg^(0)的氧化性能,CuCl_(2)浸渍改性堇青石具有最佳的Hg^(0)氧化效果,且几乎不受温度和O_(2)体积分数变化的影响。 | 邢向文 方蓓蓓 张肖阳 崔琳 董勇 | 2022 | 洁净煤技术2022,28,4: | 0 |
| 14 | 基于石灰石法脱硫浆液的K_2S_2O_8氧化Hg^0性能显示文摘利用改进的Hg^0液相氧化反应器,考察脱硫浆液pH、K2S2O8浓度、金属离子浓度、入口烟气Hg^0和SO2质量浓度对氧化Hg^0性能的影响。研究结果表明:低pH有利于K2S2O8高效氧化Hg^0,p H在5.0左右时,Hg^0氧化效率能维持在83%以上。K2S2O8浓度在5 mmol/L时,Hg^0氧化效率高于90%并呈现很好的运行稳定性。Mn2+,Ag+或Co2+的存在均可提高Hg^0氧化性能,但提高K2S2O8浓度至5 mmol/L也能达同等效果。Hg^0氧化效率随浆液Fe3+浓度的增加先增加后趋于稳定,当Fe3+浓度增至2.0mmol/L以上时,Hg^0氧化效率再次增加;Mg2+的存在反而使Hg^0性能有所降低。Hg^0氧化效率随烟气SO2质量浓度的升高先增加后逐渐下降,最高可达85.57%,且SO2的存在增强了系统Hg^0氧化的稳定性。 | 田立江 刘秉坤 李杰 沈晓玲 | 2019 | 中南大学学报(自然科学版)2019,50,1: | 0 |
| 15 | 脱硫废水添加对煤燃烧时汞析出特性的影响显示文摘为探究含氯脱硫废水溶液添加对煤燃烧时汞析出特性的影响,分别利用沉降炉和管式炉实验装置进行了3种煤在1200℃下的燃烧实验。实验时通过改变模拟脱硫废水溶液的添加量来控制燃煤中氯的质量分数分别为0.00%、0.02%、0.04%和0.06%。分析煤燃烧后烟气中汞浓度、吸收液、飞灰和煤灰中汞含量的变化情况发现:随着加氯量的增加,烟气中Hg~0浓度逐渐降低,Hg^(2+)浓度则逐渐升高,但对Hg^(t)(气态总汞)浓度的提升效果相对较差。当加氯量为0.06%时,煤种B在沉降炉中燃烧后烟气中Hg~0浓度下降约2.3μg/m^(3),而Hg^(2+)浓度提高约2.6μg/m^(3),但Hg^(t)浓度仅提高了0.3μg/m^(3)。氯的添加也会使飞灰中汞含量增加,煤灰中汞含量降低。通过综合对比分析沉降炉和管式炉实验结果发现:无论是否添加氯,煤在沉降炉中燃烧后烟气中Hg~0比例均小于管式炉实验结果。当煤种B加氯量为0.06%时,在沉降炉和管式炉中燃烧后烟气中Hg~0含量占比分别为50.6%和67.8%。此外,还发现3种煤粉在管式炉中加氯燃烧后汞的析出率提高趋势均较沉降炉明显。故含氯脱硫废水溶液的添加可以改变煤燃烧时汞的析出特性,且有利于促进烟气中Hg~0的氧化,对燃煤烟气脱汞具有重要作用。 | 王宏亮 许月阳 仲兆平 韩磊 黄佳伟 徐元强 | 2022 | 环境工程2022,40,11: | 0 |
| 16 | CuCl2改性催化剂汞氧化能力的实验研究显示文摘该文用CuCl2改性SCR催化剂,使用固定床开展了改性催化剂的汞氧化活性实验,分析了烟气温度和成分对其汞氧化能力的影响。实验结果表明:模拟烟气环境下,改性催化剂的汞氧化率高于未改性催化剂;改性催化剂的汞氧化率随温度上升而下降,300℃时降到80%以下;改性催化剂汞氧化率随CuCl2负载量增加先上升后下降,5%CuCl2负载量的改性催化剂汞氧化率最高,200℃时汞氧化率达94%;烟气中HCl能增强催化剂的汞氧化能力,SO2起抑制作用。 | 王靓 | 2019 | 环境科学与技术2019,42,12: | 0 |
| 17 | Mn/Fe负载活性炭低温脱硝协同脱汞实验研究显示文摘采用等体积浸渍法制备了Mn/Fe负载椰壳活性炭碳基催化剂Mn-Fe/HAC。在固定床实验台上研究了反应温度、体积空速(GHSV)和烟气组分(O_(2)、CO、SO_(2)和Hg^(0))对其脱硝脱汞性能的影响,并结合N_(2)吸附-脱附、NH_(3)-TPD、H_(2)-TPR、Hg-TPD以及瞬态反应测试,分析其脱硝脱汞机理。结果表明,Mn/Fe负载可以明显促进碳基催化剂低温脱硝活性,添加Fe可提高催化剂表面的酸性位点数量和还原能力,促进催化剂活性,进一步拓宽其脱硝温度窗口;7Mn0.5Fe/HAC催化剂在160−220℃下的脱硝效率可达95%,且在100−220℃下Mn和Fe负载碳基催化剂脱汞效率基本稳定在100%。7Mn0.5Fe/HAC催化剂脱硝效率随着GHSV增加而逐渐降低,而脱汞效率则保持稳定。无O_(2)条件下Mn/Fe催化剂脱硝效率较低(约为50%),而当烟气中O_(2)含量大于6%,其脱硝效率可稳定在95%以上。Hg^(0)浓度对Mn/Fe负载碳基催化剂脱硝性能影响不大,CO有一定抑制作用,而高浓度SO_(2)抑制作用较为显著。Mn和Fe共负载可提高抗硫性,在含150μL/L SO_(2)模拟烟气下,7Mn0.5Fe/HAC催化剂在180℃的脱硝效率仍可稳定在80%以上。Mn/Fe负载碳基催化剂脱硝遵循E-R机理,即NH3先吸附于活性位点,再与气态NO反应,最终将NO还原为N_(2);而脱汞遵循L-H机理,即Hg^(0)先吸附于活性位点,形成吸附态Hg^(0),然后与活性氧以及吸附态NO_(2)与SO_(2)反应分别生成HgO、Hg(NO_(3))_(2)和HgSO_(4)。 | 潘磊 卢平 宋涛 黄震 | 2023 | 燃料化学学报(中英文)2023,51,2: | 0 |