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| 1 | 蜂窝式MnO_x/PG-CC催化剂的制备及低温选择性催化还原法脱硝性能显示文摘采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇青石蜂窝陶瓷(CC)基体上,制取PG-CC涂层载体,利用过饱和浸渍法负载MnOx制备MnOx/PG-CC催化剂应用于柴油车尾气SCR脱硝.考察了制备条件对催化剂低温SCR活性的影响,采用BET、SEM-EDS、XRD手段对催化剂的理化性质进行了分析表征,探讨了催化剂结构特性与活性间的构效关系.研究发现,堇青石基体经PG涂层后,对活性组分的一次负载量显著增加,由3%增至13%,对应的催化剂低温脱硝活性显著提高,在100℃脱硝活性由10%提高到78%.结果分析表明,堇青石基体经PG涂层后比表面积大幅度增加,可以承载更高的活性组分,且活性组分具有更好的分散性,从而使得催化剂的活性点增加;另一方面,PG涂层催化剂具有更高的表面Mn4+/Mn3+价态比,更有利于催化剂的低温选择性催化还原法(SCR)活性.活性组分Mn Ox与PG涂层之间的协同作用是导致催化剂低温SCR脱硝活性得以提升的关键因素.研究结果表明,通过对堇青石蜂窝基体进行凹凸棒石涂层后采用浸渍法负载锰氧化物,可制备出具有较高低温SCR活性的蜂窝式模块催化剂. | 张先龙 解城华 郭勇 吴雪平 王钧伟 | 2015 | 环境化学2015,34,4: | 12 |
| 2 | 催化氧化NO催化剂Mn/ZrO_2的制备与性能研究显示文摘以二氧化锆为载体负载锰氧化物,制备了MnO x/ZrO2催化剂用于催化氧化法(SCO)脱除烟气NO,考察了制备条件和反应条件对催化剂SCO活性的影响.同时,采用N2吸附、SEM、XRD及XPS等手段对催化剂理化性质进行了表征.结果表明,采用等体积浸渍法,以硝酸锰作为前驱体制备的Mn8/ZrO2/450催化剂在300℃、空速15000 h-1条件下,NO转化率可达84%,表现出较好的NO氧化活性.催化剂的主要活性组分为MnO2,在催化剂载体表面上呈现出较好的分散度.对催化剂进行了NO等温吸附与程序升温脱附,结合程序升温表面反应(TPSR)实验,探讨了催化剂表面NO催化氧化机理.研究发现,NO在该催化剂表面主要以吸附态反应,在含氧气氛中吸附态NO的氧化速率高于脱附速率,表面NO2的脱附峰温与最佳SCO活性温度相吻合.上述结果表明,NO转化过程速率受氧化产物NO2的脱附步骤控制,表面反应为快速步骤. | 程俊楠 张先龙 杨保俊 吴雪平 张恒建 张连凤 | 2014 | 环境科学学报2014,34,3: | 10 |
| 3 | 活性焦低温还原NOx原理及应用研究显示文摘活性焦成本低、目标吸附物广、理化结构可控性强,可在80~150℃范围内,实现低温脱硝,具有重要的发展潜力。在固定床试验系统上,研究了NOx在活性焦表面的吸附和氧化特性,分析了不同原理的工程应用可行性;并在烟气量为10000m^3/h活性焦联合脱硫脱硝中试试验系统上验证了不同脱硝反应过程的性能。研究结果表明,活性焦脱硝存在四种反应过程,反应速率依次为:碳热还原>低温还原>高温还原>低温吸附,NO2的低温吸附性能优于NO,且NO2可在活性焦表面快速还原为NO。工程应用条件下,低温吸附过程的脱硝效率只有30%~40%,而低温还原过程的脱硝效率可达到80%,具有较高的工程应用可行性。 | 李阳 杨成龙 车得福 姚明宇 蔡铭 王小成 | 2020 | 中国电机工程学报2020,40,19: | 10 |
| 4 | N掺杂MnO_x/TiO_2低温NH_3选择性催化还原NO性能研究显示文摘为研究具有良好活性的低温选择性催化还原催化剂,针对目前Mn基材料低温选择性催化还原脱硝催化剂研究的局限性,以超氧自由基促进光催化为理论基础,N掺杂改性非金属为研究思路,采用溶胶凝胶法及过量浸渍法制备了N掺杂MnOx/TiO2催化剂,用于锅炉烟气脱硝。提出了氧浓度、[NH3]/[NO]以及空速对脱硝效率的影响,结合X射线衍射表征,获得了N掺杂催化剂的反应工艺参数和相应的晶型变化特性。研究结果表明,N掺杂后,催化剂脱硝活性明显,并对催化剂N掺杂量、Mn负载量及催化剂煅烧温度进行了优化,并对优化结果进行分析。在此基础上,考察了含氧量,得出在O2浓度5%、[NH3]/[NO]为1.2时,空速28 000 h 1,反应温度180℃的条件下,掺N量为1%以及Mn负载量为5%的N掺杂MnOx/TiO2催化剂的脱硝活性稳定在90%左右。 | 彭祖辉 仲蕾 李红玉 张舒乐 钟秦 | 2013 | 中国电机工程学报2013,33,35: | 8 |
| 5 | Ce改性Fe-Mn/TiO2低温SCR脱硝催化剂硫中毒机理显示文摘以Ce改性Fe-Mn/TiO2低温选择性催化还原(SCR)脱硝催化剂为研究对象,通过活性测试和一系列表征技术对其低温抗硫性能及中毒机理进行探究。实验结果表明:当烟气中通入SO2体积分数在0.02%以下时,Fe0.1Ce0.07Mn0.4/TiO2催化剂呈现出良好的抗硫性,且停止通入SO2时催化剂的脱硝活性可恢复至初始水平;当通入SO2的体积分数增加至0.04%时,催化剂会发生不可逆失活。表征结果显示:(NH4)2SO4在催化剂表面的沉积和活性组分锰氧化物的硫酸化(生成MnSO4)是催化剂硫中毒的主要原因;中毒后的催化剂比表面积显著降低,氧化还原能力减弱;催化剂Lewis酸的酸性大幅度减弱是催化剂活性降低的重要原因。 | 肖雨亭 吴鹏 王玲 张亚平 | 2019 | 化工环保2019,39,4: | 6 |
| 6 | Improvement of the activity and SO_(2) tolerance of Sb-modified Mn/PG catalysts for NH_(3)-SCR at a low temperature显示文摘A series of MnM/palygorskite(PG)(M=La,W,Mo,Sb,Mg)catalysts was prepared by the wetness co-impregnation method for low-temperature selective catalytic reduction(SCR)of NO with NH_3.Conversion efficiency followed the order Sb>Mo>La>W>Mg.A combination of various physico-chemical techniques was used to investigate the influence of Sb-modified Mn/PG catalysts.MnSb_(0.156)/PG catalyst showed highest NO conversion at low temperatures in the presence of SO_(2) which reveals that addition of Sb oxides effectively enhances the SCR activity of catalysts.A SO_(2) step-wise study showed that MnSb_(0.156)/PG catalyst displays higher durable resistance to SO_(2) than Mn/PG catalyst,where the sulfating of active phase is greatly inhibited after Sb doping.Scanning electron microscopy and X-ray diffraction results showed that Sb loading enhances the dispersion of Mn oxides on the carrier surface.According to the results of characterization analyses,it is suggested that the main reason for the deactivation of Mn/PG is the formation of manganese sulfates which cause the permanent deactivation of Mn-based catalysts.For Sb-doped Mn/PG catalyst,SO_(x) ad-species formed were mainly combined with SbO_(x) rather than MnO_(x).This preferential interaction between SbO_(x) and SO_(2) effectively shields the MnO_(x) as active species from being sulfated by SO_(2) resulting in the improvement of SO_(2) tolerance on Sb-added catalyst.Multiple information support that,owing to the addition of Sb,original formed MnO_(x) crystallite has been completely transformed into highly dispersed amorphous phase accounting for higher SCR activity. | Xianlong Zhang Shuangshuang Lv Xincheng Zhang Kesong Xiao Xueping Wu | 2021 | Journal of Environmental Sciences2021,33,3: | 6 |
| 7 | CeOx对低温选择性催化还原脱硝催化剂FeOx-MnOx/TiO2的改性研究显示文摘制备了不同CeOx负载量的(CeOx)n-(FeOx)0.1-(MnOx)0.4/TiO2催化剂(n、0.1、0.4分别为CeOx、FeOx、MnOx与载体TiO2的摩尔比),用于低温选择性催化还原(SCR)脱硝,并对其进行结构和性能的表征。结果表明,适量负载CeOx能够显著提高催化剂的低温SCR脱硝催化活性。当n=0.07时,催化剂在160~180℃时的催化活性最高,脱硝效率可以达到99%以上。同时,水蒸气、SO2体积分数分别小于等于10%、0.02%时,该催化剂有较好的抗水性和抗硫性。表征结果显示,(CeOx)0.07-(FeOx)0.1-(MnOx)0.4/TiO2催化剂锐钛矿TiO2的相对结晶度低,耗氢还原峰温度低,并且面积大,表面Lewis酸位上的NH3稳定。因此,(CeOx)0.07-(FeOx)0.1-(MnOx)0.4/TiO2催化剂具有良好的低温SCR脱硝活性,并且稳定。 | 肖雨亭 吴鹏 王玲 张亚平 | 2020 | 环境污染与防治2020,42,1: | 5 |
| 8 | Nb改性对MnCe0.2Ox低温SCR抗硫和水热稳定性能的影响显示文摘采用均相沉淀法制备系列Nb掺入MnCe0.2Ox低温烟气脱硝催化剂,对比研究MnCe0.2Ox和MnNbβCe0.2Ox催化剂NH3选择性催化还原(NH3SCR)性能、水热稳定性能和抗硫中毒性能,同时考察NH3SCR反应中NOx、NH3和SO2的分子迁移过程。结果表明:MnNb0.4Ce0.2Ox催化剂在180℃时NOx脱除效率达到98.5%。通入SO2和H2O 20 h后,NOx脱除效率仍然达到80%。此外,400℃水热老化24 h后,MnNb0.4Ce0.2Ox在180℃时NOx脱除效率仍然达到97%。Nb掺入增加了MnCe0.2Ox催化剂的比表面积,促进了Lewis酸的增加,并增强了氧化还原性能。在SO2和H2O存在时,Nb的掺入可以有效抑制MnNb0.4Ce0.2Ox表面SO2的吸附和硫氨盐的形成。同时,Nb与Mn和Ce之间的相互作用,也使得MnNb0.4Ce0.2Ox的结构稳定性得到增强。 | 樊荣 杨波 黄琼 徐海涛 | 2020 | 南京工业大学学报(自然科学版)2020,42,6: | 5 |
| 9 | 低温SCO脱硝催化剂研究进展显示文摘选择性催化氧化(SCO)+吸收联用技术作为一种新型脱硝技术,被广泛应用在非电力行业的脱硝领域。由于非电力行业烟气排放温度在120~200℃,因此低温脱硝催化剂的研制对SCO技术的应用有着至关重要的作用。本文以金属氧化物催化剂、贵金属催化剂、表面改性碳材料催化剂以及分子筛催化剂为研究对象,综述了低温SCO脱硝催化剂的研究进展,对下一步低温SCO脱硝催化剂的研究方向具有重要的参考价值。 | 吴凡 赵长多 | 2018 | 广东化工2018,45,20: | 4 |
| 10 | 应用催化氧化催化剂脱除烟气中NO的研究进展显示文摘如何控制减少氮氧化物的产生排放已成为当今中国空气污染治理的主要内容。本文简要分析了燃烧过程控制技术,针对目前国内外较为关注的烟气NOx脱除工艺进行了优缺点两方面的分析比较。综述了催化氧化NO催化剂的研究进展:分子筛及其负载型催化剂由于其低温活性较低,目前研究较少;活性炭类的研究主要集中在改性以及新型炭材料的制备;贵金属类催化活性较好,但是成本过高限制了其工业化;金属氧化物类由于具有较高的催化活性,明显的价格优势,已经成为目前国内外催化剂研究的重点;将新材料以及废物应用于NO的氧化近几年吸引了越来越多的目光。 | 任瑞鹏 陈虎 陈健 吕永康 | 2014 | 化工进展2014,33,6: | 4 |
| 11 | γ-Al_2O_3负载Mn基催化剂低温催化臭氧氧化NO显示文摘利用等体积浸渍法制备γ-Al_2O_3负载Mn基催化剂,考察了掺杂元素种类,掺杂元素与Mn元素摩尔比以及煅烧温度对NO低温(100℃)催化氧化活性的影响,并对催化剂在有SO_2或H_2O的烟气中的稳定性进行了探究。结果表明,掺杂元素为Ce,Ce/Mn=0.4,煅烧温度为500℃条件下制备的催化剂NO催化活性最佳,在NO体积浓度为500×10^(-6),臭氧浓度为20.9 mg·L^(-1),n(O_3)/n(NO)=0.2,反应温度为100℃,模拟烟气总流量为1.0 L·min^(-1),模拟烟气相对湿度为4%的条件下,NO的转化率最高可达70%。此外,还对催化剂在不同条件下的稳定性和活性恢复情况进行了探究。实验最终实现了在低O_3浓度条件下达到较高NO转化率的目的,为烟气脱硝提供了一种具有应用潜力的新技术。 | 唐云 杨凤林 刘冰 | 2018 | 环境工程学报2018,12,9: | 4 |
| 12 | NO在Mn_2O_3(110)表面吸附的密度泛函理论研究显示文摘基于第一性原理密度泛函计算方法研究了NO在Mn_2O_3(110)面的吸附行为,计算了Mn_2O_3(110)面吸附NO和O_2的吸附构型的结构参数、吸附能和电子结构.结果表明,在Mn_2O_3(110)表面上,NO倾向于吸附在Mn top位,吸附前后的结构总能变化在-0.61^-1.29 eV之间,NO吸附后Mn吸附位周围的配位结构发生变化,使得Mn的电子向NO转移.进一步研究了吸附O_2后的Mn_2O_3表面再进一步吸附NO的行为,发现了ONOO*结构的形成.NO和O_2在表面共吸附形成ONOO*结构时的吸附能(-1.23和-1.39 eV)高于单纯吸附NO时的吸附能,此时Mn的电子向ONOO*结构转移,NO和O_2投影态密度的电子峰广泛交叠,说明成键原子之间有强共价键作用. | 刘璐 郑成航 高翔 | 2017 | 分子催化2017,37,6: | 3 |
| 13 | 蜂窝状Mnx/PG-CC催化剂中低温CH_4-SCR脱硝性能显示文摘采用悬浮浆液法将凹凸棒石(PG)涂覆于堇菁石(CC)表面,制备PG-CC载体.将PG-CC载体以过饱和浸渍法经Mn(NO_3)_2前驱体溶液处理后依次干燥、煅烧制得Mnx/PG-CC整体式催化剂,应用于柴油车尾气净化处理.考察了制备参数(锰负载量、煅烧温度)和工况条件(氧气含量,CH_4/NO)对Mnx/PG-CC催化剂在CH_4-SCR反应中脱硝活性的影响.采用BET、FE-SEM、XRD、XPS和NO吸脱附等表征手段对催化剂的结构和形貌进行表征.结果表明,在锰负载量为11%、煅烧温度为300℃下所制得的催化剂具有较佳的CH_4-SCR脱硝活性,O_2含量为5%、CH_4/NO为1,反应温度为300℃时反应条件最优.锰氧化物活性组分在催化剂表面的高度分散和均匀分布有利于催化剂的CH_4-SCR脱硝活性提高,且有助于NO吸附在载体表面并形成硝酸盐中间体参与催化反应. | 张先龙 郭亚晴 孟凡跃 吴雪平 刘鹏 | 2016 | 环境化学2016,35,1: | 3 |
| 14 | 锰铜铈氧化物催化剂氧化NO性能及动力学研究显示文摘实验以TiO2为载体采用浸渍法制备CuOx/TiO2、CeOx/TiO2、CuCeOx/TiO2和MnCuCeOx/TiO2催化剂,考察这些催化剂氧化NO活性,探究Cu、Ce摩尔比和添加Mn元素对CuCeOx/TiO2催化剂氧化NO活性的影响,使用扫描电镜观察催化剂表面结构。研究发现,Cu、Ce元素配合后的CuCeOx/TiO2催化剂氧化活性明显好于单独含Cu、Ce的催化剂,当Cu、Ce摩尔比为Cu:Ce=1∶2时,CuCeOx/TiO2催化剂氧化活性最好,在NO浓度500×10-6,O210%,空速为24 000 h-1,350℃时,NO氧化度为0.62;添加Mn元素可以提高CuCeOx/TiO2催化剂低温氧化活性,250℃时,MnCuCe/Ti-3和MnCuCe/Ti-5催化剂氧化度为0.53和0.69,300℃时,MnCuCe/Ti-3和MnCuCe/Ti-5催化剂氧化度均为0.76;此外,实验还研究了NO在MnCuCe/Ti-3催化剂上反应的动力学方程。 | 赵宁 童华 吴丽莎 付鹏艳 | 2014 | 环境工程学报2014,8,11: | 2 |
| 15 | Effects of synthesis methods on catalytic activities of CoOx–TiO2 for low-temperature NH3-SCR of NO显示文摘A series of cobalt doped TiO_2(Co-TiO_2) and Co Oxloaded TiO_2(Co/TiO_2) catalysts prepared by sol–gel and impregnation methods respectively were investigated on selective catalytic reduction with NH_3(NH_3-SCR) of NO. It was found that Co-TiO_2 catalyst showed more preferable catalytic activity at low temperature range. From characterization results of XRD,TEM, Raman and FT-IR, Co species were proved to be doped into TiO_2 lattice by replaced Ti atoms. After being characterized and analyzed by NH_3-TPD, PL, XPS, EPR and DRIFTS, it was found that the better NH_3-SCR activities of Co-TiO_2 catalysts, compared with Co/TiO_2 catalyst, were ascribed to the formation of more oxygen vacancies which further promoted the production of more superoxide ions(O-2). The superoxide ions were crucial for the formation of low temperature SCR reaction intermediates(NO-3) by reacting with adsorbed NO molecule. Therefore, these aspects were responsible for the higher low temperature NH_3-SCR activity of Co-TiO_2 catalysts. | Li Zhu Yiqing Zeng Shule Zhang Jinli Deng Qin Zhong | 2017 | Journal of Environmental Sciences2017,29,4: | 2 |
| 16 | VPO/TiN催化剂的制备、表征及催化氧化NO的实验研究显示文摘采用浸渍法制备VPO/TiN催化剂,并对其催化氧化NO的活性和结构特性进行了研究。结果表明,350℃温度下焙烧的0.1V(5)PO/TiN(1)催化剂催化氧化NO的活性最好,在反应温度350℃时NO的氧化率可达61.1%;N元素掺杂能够促使催化剂表面氧空位的形成,提高催化剂化学吸附氧(Oα)的含量和氧化能力;P和V的摩尔比[P]/[V]为1/5时,催化剂表面的Bronsted酸最强,结合活性测试可知Bronsted酸与0.1V(5)PO/TiN(1)催化氧化NO的活性密切相关;0.1V(5)PO/TiN(1)催化剂具有较好的抗硫性能,反应温度为300℃,SO2的体积分数在0.02%~0.08%的范围内,NO的氧化率稳定在55%以上,反应后的催化剂表面没有SO4^2-生成;水蒸气(H2O)对0.1V(5)PO/TiN(1)催化剂催化氧化NO的活性具有一定的抑制作用。 | 贾勇 杜大倩 丁希楼 丁杰 钟秦 | 2015 | 中国电机工程学报2015,35,16: | 2 |
| 17 | 温度对Mn-Ce/γ-Al_2O_3催化氧化柴油机尾气NO性能的影响显示文摘通过溶胶-凝胶法制备了xMnyCe/γ-Al_2O_3(x∶y为摩尔比,x=4,6,8,10;y=10)催化剂。利用X射线衍射(X-raydiffraction,XRD)和X射线光电子能谱(X-rayphotoelectronspectroscopy,XPS)对催化剂的理化性能进行了表征,并在管式固定床反应器中考察了在不同温度下催化剂对NO的催化氧化活性影响规律。结果表明,NO转化率随着温度的升高而增加,在300℃时达到峰值,随后受热力学控制,NO转化率随温度的升高有所降低。在250~350℃温度区间,xMn10Ce/γ-Al_2O_3(x≥6)催化剂都表现出较好的NO催化氧化活性。其中,6Mn10Ce/γ-Al_2O_3催化剂的低温催化活性较好,在200℃时对NO的转化率达44.8%,300℃时高达83.6%。Mn-Ce/γ-Al_2O_3催化剂的NO氧化性能由强到弱为:6Mn10Ce/γ-Al_2O_3〉8Mn10Ce/γ-Al_2O_3〉10Mn10Ce/γ-Al_2O_3〉4Mn10Ce/γ-Al_2O_3。 | 王攀 殷俊晨 罗鹏 雷利利 宋金瓯 | 2016 | 农业工程学报2016,32,24: | 2 |
| 18 | 催化氧化NO技术研究进展显示文摘简要阐述了NO催化氧化反应机理,重点介绍了活性炭催化剂、分子筛及其负载型催化剂、贵金属催化剂、过渡金属氧化物催化剂以及钙钛矿催化剂作为NO催化氧化催化剂的研究进展及其优缺点,评述了SCO催化剂的工业应用前景。 | 李小海 | 2018 | 山东化工2018,47,22: | 2 |
| 19 | 锰铜复合催化剂常温催化氧化NO显示文摘采用浸渍法,以γ-A12O3为载体制备了常温下对NO具有良好催化氧化活性的Mn-Cu复合催化剂。系统考察催化剂组分、焙烧温度等与催化剂性能的关系,结果显示200℃干燥所得催化剂的活性最好,催化剂15%Mn-24%Cu/Al2O3在常温下对NO的催化氧化效率达到50%以上。XRD分析表明,催化剂活性组分为Cu(OH)Cl,且随反应时间延长催化性能下降,其物相由Cu(OH)Cl转变为活性较低的Cu2(OH)3Cl相。 | 张豪杰 王发根 刘爽 何丹农 | 2013 | 环境工程学报2013,7,12: | 2 |
| 20 | 潜艇舱室空气几种主要无机污染物净化方法综述显示文摘潜艇舱室环境中无机气体污染物的影响不容忽视,而现有的净化处理技术难以完全达到目前的气体净化标准要求。因此,本文对舱室环境中几种主要的无机气体污染物CO2,NOx、SO2和H2S的处理技术研究发展历程和现状进行综述分析,为舱室环境空气的净化处理提供理论指导。 | 蔡朋 魏征 | 2020 | 舰船科学技术2020,42,8: | 1 |